Получение лютеций-алюмосиликатных микросфер на основе ценосфер в качестве прекурсоров источников радиационного излучения для брахитерапии

Abstract

Полые алюмосиликатные микросферы (ценосферы) стабилизированного состава (стеклофаза – 95.4 мас.%; (SiO2/Al2O3) стекло – 3.1), выделенные из летучих зол от сжигания угля, были использованы для получения лютеций-алюмосиликатных микросфер в качестве прекурсоров микросферических источников β-излучения на основе Lu‑177, применяемых для селективной радиационной терапии опухолей. Для включения ионов Lu3+ в алюмосиликатный материал ценосфер была реализована следующая стратегия: (1) химическая модификация глобул ценосфер путём превращения алюмосиликатного стекла в цеолиты с сохранением сферической формы ценосфер; (2) сорбционное концентрирование Lu3+ в цеолитном слое микросфер путем ионного обмена 3Na+ ↔ Lu3+; (3) капсулирование Lu3+ в алюмосиликатной матрице микросфер путём высокотемпературного твердофазного превращения сорбированной формы Lu3+ при 1000 и 1200 оС в малорастворимые формы. Получены цеолитизированные микросферы, содержащие фазу цеолита NaP1 (GIS), и исследованы его сорбционные свойства в отношении Lu3+. Установлено, что сорбционная ёмкость цеолитизированного продукта в отношении Lu3+ составляет около 70 мг/г Lu3+. Обнаружено, что длительное нагревание Lu3+/NaP1-микросфер в неподвижном слое при 1000 оС приводит к кристаллизации фазы моноклинного пиросиликата лютеция (Lu2Si2O7), в то время как в результате быстрого цикла нагрева-охлаждения при 1200 оС в движущемся слое происходит аморфизация цеолитного компонента без формирования кристаллической фазы лютеция с сохранением сферической формы прекурсора. Микросферы как с кристаллической, так и аморфной формами лютеция характеризуются низкой скоростью выщелачивания лютеция (Rn не выше 3×10–7 г/см2×сут) в растворе 0.9 % NaCl, имитирующем состав крови

Coal fly ash hollow aluminosilicate microspheres (cenospheres) of stabilized composition (glass phase – 95.4 wt.%; (SiO2/Al2O3) glass – 3.1) were used to fabricate lutetium-aluminosilicate microspheres as precursors of Lu‑177 bearing β-irradiation sources applied for the selective radiation therapy of tumors. To incorporate Lu3+ ions into cenosphere’s aluminosilicate material, the following strategy was realized: (1) chemical modification of cenosphere globules by conversion of aluminosilicate glass into zeolites preserving a spherical form of cenospheres; (2) the loading of zeolitized microspheres with Lu3+ by means of ion exchange 3Na+ ↔ Lu3+; (3) Lu3+ encapsulation in an aluminosilicate matrix by solid-phase transformation of the Lu3+ sorbed form into insoluble forms under the thermal treatment at 1000–1200 oC. The zeolitized microspheres containing the zeolite phase NaP1 (GIS) were synthesized and their sorption properties with respect to Lu3+ were studied. It was established that the sorption capacity of the zeolitized products is about 70 mg/g Lu3+. It was found that the long-time heating of the Lu3+-loaded zeolite precursor at 1000 oC in a fixed bed resulted in the crystallization of a monoclinic lutecium pyrosilicate (Lu2Si2O7). The fast heating–cooling cycle at 1200 oC in a moving bed resulted in amorphization of the zeolite component without the formation of the lutecium crystal phase preserving the precursor spherical form. The microspheres based on both crystalline and amorphous Lu forms are characterized by the low Lu leachability rate (Rn ≤ 3×10–7 g/cm2×day) in 0.9 % NaCl solution imitating blood