Квантово-химический расчет структуры и энергии нуклеации наноразмерных кластеров золота на поверхности α-Al2O3(0001)

Abstract

Для исследования начальной стадии нуклеации золота на поверхности оксида алюминия методом градиентно-корректированного функционала плотности были рассчитаны внедренные в решетку кластерные модели адсорбционных комплексов α-Al2O3(0001)/Aun, n=1,6. Для учета релятивистских эффектов использовалась скалярно-релятивистская схема с проекторами метода Дугласа-Кролла-Гесса. Согласно расчетным данным, в равновесных структурах α-Al2O3(0001)/Aun, энергии связи металлических частиц с поверхностью составляют примерно 0.5 – 1.6 эВ. В комплексах Au -Au3 структура адсорбированных частиц не препятствует их эффективному взаимодействию с поверхностью, и энергия связи субстрат – адсорбат пропорциональна числу атомов металла. Эффективная адсорбция Au4-Au6 затруднена и сопровождается деформацией характерных для газовой фазы плоских структур.

For research of an initial stage of nucleation of gold on alumina surfaces embedded cluster models of adsorption complexes α-Al2O3 (0001)/Aun, n=1,6 have been calculated with gradient corrected density functional method. For the account of relativistic effects the scalar-relativistic scheme with projectors of Douglas-Kroll-Hess approach have been used. According to calculational data, in equilibrium structures of complexes α-Al2O3 (0001)/Aun adsorbtion energy is in the range of about 0.5 - 1.6 eV. In complexes Au-Au3 the structure of the adsorbed particles does not prevent effective substrate-adsorbate interaction and adsorption energy is proportional to number of d-metal atoms. Adsorption of Au4-Au6 is hindered and it accompanied by deformation of characteristic for a gas phase flat structures of gold particles.