Теоретическое изучение адсорбции небольших частиц золота на гидроксилированной поверхности оксида алюминия

Abstract

Рассчитаны равновесные структуры адсорбционных комплексов мономеров, димеров и тримеров золота на поверхности -Al2O3 (0001), содержащей 1- и 3-гидроксильные группы. Для расчета кластерных моделей подложки, внедренных в эластичное поляризуемое окружение, применялся скалярно-релятивистский метод функционала плотности с коррекцией градиента. Наиболее устойчивые структуры с энергиями адсорбции, рассчитанными в диапазоне 0,81-1,74 эВ, характеризуются координационными связями с поверхностными 1- ОН-группами, являясь на 0,24-0,79 эВ более стабильными, чем соответствующие комплексы Aun на дегидроксилированной поверхности.

We calculated equilibrium structures for adsorption complexes of gold monomers, dimers, and trimers on a -Al2O3(0001) model surface, partially covered by 1 and 3 hydroxyl groups. We applied a scalar-relativistic gradient-corrected density functional method to cluster models of the support that were embedded in an elastic polarizable environment. The most stable structures, with calculated adsorption energies in the range 0.81-1.74 eV, feature coordination bonds to surface 1-OH group and are 0.24-0.79 eV more stable than the corresponding Aun complexes on a dehydrated surface. Isomeric rearrangements of the most stable complexes are hindered by barriers of 0.65-1.08 eV.