Author | Сычев, В. В. | ru_RU |
Author | Зайцева, Ю. Н. | ru_RU |
Author | Еремина, А. О. | ru_RU |
Author | Шабанова, О. В. | ru_RU |
Author | Кирик, С. Д. | ru_RU |
Author | Панченко, В. Н. | ru_RU |
Author | Таран, О. П. | ru_RU |
Author | Sychev, Valentin V. | e |
Author | Zaitseva, Yulia N. | en |
Author | Eremina, Anna O. | en |
Author | Shabanova, Olga V. | en |
Author | Kirik, Sergei D. | en |
Author | Panchenko, Valentina N. | en |
Author | Taran, Oxana P. | en |
Accessioned Date | 2022-03-10T05:57:19Z | |
Available Date | 2022-03-10T05:57:19Z | |
Issued Date | 2022-02 | |
URI (for links/citations) | https://elib.sfu-kras.ru/handle/2311/145349 | |
Abstract | Синтезированы две серии ZrO2-содержащих катализаторов, различающиеся
текстурными характеристиками и кислотными свойствами:
1) мезопористые композиты на SBA‑15,
полученные методом соосаждения и методом послойного нанесения Zr; 2) массивные ZrO2,
полученные осаждением (моноклинный) и темплатным синтезом (инверсные опалы). Катализаторы
исследованы физико-химическими
методами (ПЭМ, СЭМ, УФ и ИК‑спектроскопия, РФА,
адсорбции N2, определение pHтнз) и испытаны в конверсии левулиновой кислоты до гамма-валеролактона
в водородно-донорном
растворителе – изопропаноле, протекающей с переносом
водорода по механизму Меервейна-Понндорфа-
Верлея.
Для ZrO2-содержащих
каталитических систем на основе SBA‑15 параметрами, определяющими каталитические свойства,
являются
содержание циркония и кислотность катализатора. Повышение кислотности катализатора
наблюдается при уменьшении содержания циркония, что приводит к увеличению скорости
конверсии субстрата и понижению селективности процесса образования ГВЛ. Максимальный
выход ГВЛ составил 94 мол.% (190 °C, 120 мин.) на катализаторе Zr/SBA‑15(2), полученном
методом двукратного послойного нанесения циркония на мезопористую матрицу. Активность
массивных ZrO2 оказалась значительно ниже, максимальный выход ГВЛ составил 50 мол.%
(190 °C, 195 мин.) для ZrO2 моноклинной модификации | ru_RU |
Abstract | Two series of ZrO2-containing catalyst varied in textural and acidic properties were synthesized: 1) mesoporous composites on SBA‑15 (fabricated by co-precipitation and layer-by-layer deposition of Zr); 2) bulk ZrO2 (prepared by precipitation (monoclinic) and template method (inverse opals)). The catalysts were characterized by (TEM, SEM, UV and IR spectroscopy, XRF, N2 adsorption, pHpzc) and tested in levulinic acid to gamma-valerolactone conversion in a hydrogen-donor solvent – isopropanol, via hydrogen transfer by the Meerwein-Ponndorff-Werley mechanism. For ZrO2-containing catalysts based on SBA‑15, zirconium content and catalyst acidity turned out to be activity-determining properties. An increase in the catalyst acidity with a zirconium content reduction leads to a rise in the substrate conversion rate and a decrease in the GVL selectivity. The maximum GVL yield was 94 mol.% (190 °C, 120 min.) on the Zr/SBA‑15(2) catalyst fabricated by double layering of zirconia onto a mesoporous silica matrix. The activity of bulk ZrO2 turned out to be significantly lower, providing the maximum GVL yield 50 mol.% (190 °C, 195 min.) in the presence of monoclinic ZrO2. | en |
Language | ru | ru_RU |
Publisher | Сибирский федеральный университет. Siberian Federal University | en |
Subject | гетерогенный катализ | ru_RU |
Subject | гамма-валеролактон | ru_RU |
Subject | левулиновая кислота | ru_RU |
Subject | ZrO2 | ru_RU |
Subject | SBA‑15 | ru_RU |
Subject | каталитический перенос водорода | ru_RU |
Subject | донор водорода | ru_RU |
Subject | изопропанол | ru_RU |
Subject | heterogeneous catalysis | en |
Subject | gamma-valerolactone | en |
Subject | levulinic acid | en |
Subject | ZrO2 | en |
Subject | SBA‑15 | en |
Subject | catalytic transfer hydrogenation | en |
Subject | hydrogen donor | en |
Subject | isopropanol | en |
Title | Конверсия левулиновой кислоты в γ-валеролактон в изопропаноле по реакции переноса водорода на ZrO2-содержащих катализаторах | ru_RU |
Alternative Title | Levulinic Acid Conversion to γ-Valerolactone Via Transfer Hydrogenation Over ZrO2-Containing Catalysts in Isopropanol | en |
Type | Journal Article | ru_RU |
Contacts | Сычев, В. В.: Институт химии и химической технологии СО РАН ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН» Российская Федерация, Красноярск | ru_RU |
Contacts | Зайцева, Ю. Н.: Институт химии и химической технологии СО РАН обособленное подразделение ФИЦ КНЦ СО РАН Российская Федерация, Красноярск | ru_RU |
Contacts | Еремина, А. О.: Институт химии и химической технологии СО РАН ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН» Российская Федерация, Красноярск | ru_RU |
Contacts | Шабанова, О. В.: Специальное конструкторско-технологическое бюро «Наука» ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН» Российская Федерация, Красноярск | ru_RU |
Contacts | Кирик, С. Д.: Институт химии и химической технологии СО РАН ФИЦ «Красноярский научный центр СО РАН» Российская Федерация, Красноярск; Сибирский федеральный университет Российская Федерация, Красноярск | ru_RU |
Contacts | Панченко, В. Н.: Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН Российская Федерация, Новосибирск | ru_RU |
Contacts | Таран, О. П.: Институт химии и химической технологии ФИЦ КНЦ СО РАН Российская Федерация, Красноярск; Сибирский федеральный университет Российская Федерация, Красноярск; Институт катализа им. Г. К. Борескова СО РАН
Российская Федерация, Новосибирск | ru_RU |
Contacts | Sychev, Valentin V.: Institute of Chemistry and Chemical Technology SB RAS FRC «Krasnoyarsk Scientific Center SB RAS»; sychev.vv@icct.krasn.ru | en |
Contacts | Zaitseva, Yulia N.: Institute of Chemistry and Chemical Technology FRC «Krasnoyarsk Scientific Center of the SB RAS» Krasnoyarsk, Russian Federation; j-n-zaitseva@yandex.ru | en |
Contacts | Eremina, Anna O.: Institute of Chemistry and Chemical Technology SB RAS FRC «Krasnoyarsk Scientific Center SB RAS» Krasnoyarsk, Russian Federation | en |
Contacts | Shabanova, Olga V.: Special Designing and Technological Bureau «Nauka» FRC «Krasnoyarsk Scientific Center SB RAS» Krasnoyarsk, Russian Federation | en |
Contacts | Kirik, Sergei D.: Institute of Chemistry and Chemical Technology SB RAS FRC «Krasnoyarsk Scientific Center SB RAS» Krasnoyarsk, Russian Federation; Siberian Federal University Krasnoyarsk, Russian Federation | en |
Contacts | Panchenko, Valentina N.: Siberian Federal University Krasnoyarsk, Russian Federation | en |
Contacts | Taran, Оxana P.: Institute of Chemistry and Chemical Technology SB RAS Krasnoyarsk, Russian Federation; Siberian Federal University Krasnoyarsk, Russian Federation; Federal Research Center Boreskov Institute of Catalysis Novosibirsk, Russian Federation | en |
Pages | 137–155 | ru_RU |
DOI | 10.17516/1998-2836-0279 | |
Journal Name | Журнал Сибирского федерального университета. Химия, 2022. Journal of Siberian Federal University. Chemistry 2022 15 (1) | en |