Конверсия левулиновой кислоты в γ-валеролактон в изопропаноле по реакции переноса водорода на ZrO2-содержащих катализаторах
View/ Open:
URI (for links/citations):
https://elib.sfu-kras.ru/handle/2311/145349Author:
Сычев, В. В.
Зайцева, Ю. Н.
Еремина, А. О.
Шабанова, О. В.
Кирик, С. Д.
Панченко, В. Н.
Таран, О. П.
Sychev, Valentin V.
Zaitseva, Yulia N.
Eremina, Anna O.
Shabanova, Olga V.
Kirik, Sergei D.
Panchenko, Valentina N.
Taran, Oxana P.
Date:
2022-02Journal Name:
Журнал Сибирского федерального университета. Химия, 2022. Journal of Siberian Federal University. Chemistry 2022 15 (1)Abstract:
Синтезированы две серии ZrO2-содержащих катализаторов, различающиеся
текстурными характеристиками и кислотными свойствами:
1) мезопористые композиты на SBA‑15,
полученные методом соосаждения и методом послойного нанесения Zr; 2) массивные ZrO2,
полученные осаждением (моноклинный) и темплатным синтезом (инверсные опалы). Катализаторы
исследованы физико-химическими
методами (ПЭМ, СЭМ, УФ и ИК‑спектроскопия, РФА,
адсорбции N2, определение pHтнз) и испытаны в конверсии левулиновой кислоты до гамма-валеролактона
в водородно-донорном
растворителе – изопропаноле, протекающей с переносом
водорода по механизму Меервейна-Понндорфа-
Верлея.
Для ZrO2-содержащих
каталитических систем на основе SBA‑15 параметрами, определяющими каталитические свойства,
являются
содержание циркония и кислотность катализатора. Повышение кислотности катализатора
наблюдается при уменьшении содержания циркония, что приводит к увеличению скорости
конверсии субстрата и понижению селективности процесса образования ГВЛ. Максимальный
выход ГВЛ составил 94 мол.% (190 °C, 120 мин.) на катализаторе Zr/SBA‑15(2), полученном
методом двукратного послойного нанесения циркония на мезопористую матрицу. Активность
массивных ZrO2 оказалась значительно ниже, максимальный выход ГВЛ составил 50 мол.%
(190 °C, 195 мин.) для ZrO2 моноклинной модификации Two series of ZrO2-containing catalyst varied in textural and acidic properties were synthesized: 1) mesoporous composites on SBA‑15 (fabricated by co-precipitation and layer-by-layer deposition of Zr); 2) bulk ZrO2 (prepared by precipitation (monoclinic) and template method (inverse opals)). The catalysts were characterized by (TEM, SEM, UV and IR spectroscopy, XRF, N2 adsorption, pHpzc) and tested in levulinic acid to gamma-valerolactone conversion in a hydrogen-donor solvent – isopropanol, via hydrogen transfer by the Meerwein-Ponndorff-Werley mechanism. For ZrO2-containing catalysts based on SBA‑15, zirconium content and catalyst acidity turned out to be activity-determining properties. An increase in the catalyst acidity with a zirconium content reduction leads to a rise in the substrate conversion rate and a decrease in the GVL selectivity. The maximum GVL yield was 94 mol.% (190 °C, 120 min.) on the Zr/SBA‑15(2) catalyst fabricated by double layering of zirconia onto a mesoporous silica matrix. The activity of bulk ZrO2 turned out to be significantly lower, providing the maximum GVL yield 50 mol.% (190 °C, 195 min.) in the presence of monoclinic ZrO2.
Collections:
Metadata:
Show full item recordRelated items
Showing items related by title, author, creator and subject.
-
Гидрирование этаноллигнина лиственницы в среде сверхкритического этанола в присутствии сульфатированных катализаторов ZrO2 и 1% Pt/ZrO2=Hydrogenation of Ethanol-Lignin of Larch Wood in Supercritical Ethanol in the of Sulfated Catalysts ZrO2 and Pt/ZrO2Presence
Шарыпов, В. И.; Береговцова, Н. Г.; Барышников, С. В.; Мирошникова, А. В.; Таран, О. П.; Лавренов, А. В.; Кузнецов, Б. Н. (2018) -
Одностадийное получение пропилена из этилена на катализаторе PdO-Re2O7/So4 2-/Zro2
Сайфулина, Л.Ф.; Булучевский, Е.А.; Лавренов,А.В.; Sayfulina, Luiza F.; Buluchevskiy, Evgeniy A.; Lavrenov, Alexandr V. (Сибирский федеральный университет. Siberian Federal University., 2014-12)Изучено влияние способа приготовления и содержания оксида рения на каталитические свойства системы PdO-Re2O7/SO4 2-/ZrO2 в процессе одностадийного синтеза пропилена из этилена. Показано, что лучшими каталитическими ... -
Investigation of forced convection ZrO2 nanofluid in a channel with artificial roughness
A, V Minakov; D, V Guzei; K, A Meshkov; V, A Zhigarev; M, I Pryazhnikov (2016-10) -
Гидрирование этаноллигнина древесины лиственницы в среде сверхкритического этанола в присутствии сульфатированных катализаторов ZrO2 и Pt/ZrO2
Шарыпов, В.И.; Береговцова, Н.Г.; Барышников, С.В.; Мирошникова, А.В.; Таран, О.П.; Лавренов, А.В.; Кузнецов, Б.Н.; Sharypov, Victor I.; Beregovtsova, Natalia G.; Baryshnikov, Sergei V.; Miroshnikova, Angelina V.; Taran, Oxana P.; Lavrenov, Alexandr V.; Kuznetsov, Boris N. (Сибирский федеральный университет. Siberian Federal University, 2018-12)Исследован процесс гидрирования этаноллигнина лиственницы в среде сверхкритического этанола при температурах 250 и 300 °C в присутствии сульфатированных катализаторов ZrO2 и Pt/ZrO2. Максимальные значения конверсии ... -
Investigation of the nanocomposite material YBa2Cu3O7−δ + ZrO2 as a resistive superconducting fault-current limiter
Ушаков, А. В.; Карпов, И. В.; Демин, В. Г.; Шайхадинов, А. А.; Демченко, А. И.; Гончарова, Е. А. (2019-08)The effects of nanoscale inclusions ZrO2 as the second component of the composites on the magnetic and transport properties of superconducting polycrystals YBa2Cu3O7-δ are studied. Samples of YBa2Cu3O7-δ with different ...